Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
高梨 光博; 駒 義和; 青嶋 厚
JNC TN8400 2001-022, 60 Pages, 2001/03
JNC-TN8400-2001-022.pdf:1.31MB
TRUEXプロセスの数値シミュレーションコードを開発した。このコードを用いて、高レベル放射性物質研究施設(CPF)で行われた向流抽出試験におけるアメリシウムとユウロピウムの濃度プロファイルを計算した。計算の結果は実験結果とほぼ一致した。また、プルトニウム燃料センターで行われたTRUEX法を用いたAm回収試験の条件について検討し、スクラブ液中の酸濃度の低下および溶媒・逆抽出液量の低下により、逆抽出効率の向上および試験廃液の低減が可能となる条件を示した。試験条件を設定できるようにするために、計算対象成分にジルコニウム、モリブデンおよび鉄を追加し、これらの金属およびアメリシウムやユウロピウムとシュウ酸との錯体の抽出挙動に対する影響を計算コードに加えた。シュウ酸錯体の影響を考慮することにより、アメリシウムやユウロピウムなどの濃度プロファイルにおいても、水相濃度の計算値が、錯体の影響を考慮していない場合に比べて上昇した。CPFで行われた試験に対して、シュウ酸添加量とアメリシウム回収率の関係を計算により調べたところ、過去の試験で用いられたシュウ酸濃度が、処理溶液および洗浄溶液からともに0.03mol/Lであったのに対して、これをそれぞれ0.045および0.06mol/Lとしてもアメリシウムの回収率を十分高い値(99.9%以上)に維持できることが明らかになった。したがって、添加できるシュウ酸濃度には余裕があり、ジルコニウムなどの除染性をさらに高められる可能性があった。加えて、ユウロピウムを回収するプロセスフローシートにおけるシュウ酸濃度条件の設定を計算によりおこなった。
藤井 俊行*; 山名 元*
JNC TJ9400 2000-003, 36 Pages, 2000/02
JNC-TJ9400-2000-003.pdf:1.36MB
低除染でのリサイクルシステムにおいて設計上不可欠の情報である放射性核種の移行率に関する研究の一環として、放射能は低いがリサイクル燃料の性能への影響が多い元素であるモリブデンとパラジウムの、PUREX、TRUEX抽出条件下での分配特性を実験的に調べ、その化学的なメカニズムの同定を行った。吸光分光分析を抽出実験と並行することにより、抽出錯体種の同定および抽出メカニズムを検討した。この結果により、モリブデンとパラジウムのPUREX、TRUEX工程内での抽出移行および分配特性に関する知見を得た。
駒 義和; 小山 智造; 船坂 英之
JNC TN8400 99-021, 34 Pages, 1999/03
先進的核燃料リサイクルに係わる分離技術研究開発の一環として、三価のアクチニドとランタニドを分離する方法であるSETFICS法を開発している。これは、CMPO-TBP混合溶媒(TRUEX溶媒)とDTPA-塩析剤溶液を用いる溶媒抽出法である。本検討では、上記分離系での三価金属イオン(アクチニド及びランタニド)の挙動を理論的に説明することを目的とし、以下のような検討を行った。DTPAと金属の錯生成反応やCMPOによる金属の抽出反応に着目した。(1)DTPA溶液中での三価金属イオンの溶存状態水溶液中でのDTPAと金属Mの存在状態について、MDTPA2-及びMHDTPA-は錯体が形成されるモデルを検討した。DTPA-金属錯体の生成は高酸濃度で抑制されるが、pH1程度から顕著となる。pHが1
2程度の領域では、MDTPA2-にプロトンが付加してMHDTPA-が生成する反応が寄与する。このような錯体の生成は酸性溶液中では極めて低濃度で存在するDTPA5-イオンの濃度に大きく依存する。DTPA-金属錯体の安定度が非常に大きいため、DTPA5-イオン濃度が非常に小さくとも比較的高い酸濃度から錯形成は進行しうる。(2)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分配比・上記の錯体の形成に加え、CMPOによる金属の抽出反応を考慮した。pH1以下の高酸濃度では、DTPA5-濃度が低いために金属はほとんど抽出される。このときの分配比の大きさはCMPOの抽出平衡定数に依存する。pHが上昇するに伴って分配比は減少するが、pHに対する分配比の傾きは実験値と一致した。(3)CMPO溶媒/DTPA-塩析剤溶液中での三価金属イオンの分離係数金属間の分離係数については、DTPAの錯形成とCMPOの分配比を用いるより簡単な表現も検討した。このモデルは、pH2以上においてCe以上のランタニド及びアクチニド元素について成り立ち、実験値と良く一致した。
佐野 雄一; 青瀬 晋一*; 岡本 文敏; 狩野 純一*; 小山 智造; 田中 康正
PNC TN8410 96-362, 19 Pages, 1996/10
TRUEXプロセスにおいて使用される抽出剤CMPO(octyl(phenyl)-N,N-diisobutylCarbamoylMethylPhosphineOxide)及び相改質剤TBP(Triisobutylphosphate)と軽ランタニド元素(La,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu)との反応について、NMR(NuclearMagneticResonance;核磁気共鳴吸収)測定を用いて検討を行った。NMR測定の結果から、ランタニド(Ln)/CMPO/TBP系におけるLn錯体の構造について、系内のLn3+イオンに対するCMPOの濃度比により、以下に示すような変化をすることが確認された。Ln/CMPO/TBP系([CMPO]/[Ln](モル濃度比)
3)硝酸イオン-Ln/TBP系と類似の配位様式CMPO,TBP-ともに配位(複数の配位様式)Ln/CMPO/TBP系([CMPO]/[Ln](モル濃度比)
3)硝酸イオン-Ln/CMPO系と類似の配位様式CMPO,TBP-CMPOのみが2座配位(Ln/CMPO系と同様の配位様式)TBPは第一配位圏外に存在し、Ln-CMPO錯体のCMPO交換反応に寄与
田中 康正
PNC TN8410 96-284, 245 Pages, 1996/03
再処理技術開発部アクチニドプロセス・分析開発室において平成7年4月より平成8年3月の期間に実施した技術開発に係わる成果の概要について取りまとめた。アクチニドプロセス・分析開発室では、高速炉燃料再処理技術の高度化を目的としたプロセス技術開発、及びそれらに係わる分析技術開発を推進してきている。また、先進的核燃料リサイクルにおける湿式核種分離技術の開発も進めている。今年度は、Pu及びNpの共抽出等のピューレックスプロセス高度化試験、TRUEX法、SETFICS法等のマイナーアクチニド分離回収技術開発、新抽出剤の開発、
モニタ、抽出錯体構造解析、RETF関連分析確証試験等の分析技術開発、所内各部室の研究開発支援分析、先進的核燃料リサイクル技術開発を進めるためにCPF設備改造に係わる詳細設計等を実施してきた。本報では、これらの技術開発の経緯と主要な成果について取りまとめた。また、技術開発の進展に不可欠な施設の維持・管理・利用及び改造計画についても、合わせて示した。
not registered
PNC TJ1545 96-001, 137 Pages, 1996/03
本報告書は、核燃料サイクルにおける安全技術に関する現状と今後の動向について、平成7年度の調査結果をまとめたものである。調査にあたっては核燃料サイクルに関する種々の分野において活躍している有職者で構成した委員会を設置して審議した。安全技術に関する現状調査として、動燃事業団の安全研究基本計画及び核燃料サイクルにおける安全研究課題の構成要素の体系(WBS)を調査・検討すると共に再処理施設における新抽出剤(TRUEX溶媒)と硝酸との発熱反応試験並びにプルトニウム閉じ込め機能に関してグローブボックス内火災挙動の試験結果について分析評価した。また、安全研究計画として、MOX燃料製造施設関連のMOX粉末の安全取扱技術の研究計画等について調査した。今後の動向調査として、一部の委員より最近の状況を踏まえた安全研究の推進に資する提言を得て、本報告書にまとめた。
1995年)における協力の総括と今後-小沢 正基
PNC TN8440 96-003, 22 Pages, 1996/02
フランス原子力庁(CEA)との間で調印された『先進技術に関する協力協定(AdvancedTechnologyAgreement)』に基づき,高レベル廃液中の核種分離に関する技術協力を実施した。本協定の有効期間は1991年6月14日1996年6月13日であり,現在協定延長の準備に入っている。本報告は同期間におけるCEAとの『核種分離』分野における技術協力を総括し,第二フェーズにおける協力を展望するものである。『核種分離』は本協定のうちの燃料サイクルにおける廃棄物に関連する革新技術分野に属し,技術的範囲はマイナーアクチニドの分離・消滅にまつわる戦略的研究及び新しい抽出剤によるマイナーアクチニドの抽出プロセスで,技術情報の交換や研究員との相互派遣による共同研究を実施した。専門家会議における具体的な情報交換の項目と件数は次の通りであった。情報交換のテーマ全体研究計画,戦略的研究報告PNC11CEA10技術報告PNC25CEA28TRUEX法PNC8DIAMEX法CEA8CMPOPNC8DIAMIDECEA5Macrocycles(新抽出剤PNC2CEA3Np制御技術PNC2CEA2MA/Ln分離PNC2CEA5基礎化学((分子設計等)PNC2CEA3高温冶金PNC1CEA2協力の主目的であった二座配位型抽出剤の性質,新溶媒抽出フローシートの開発については,双方実廃液によるホット試験を実施しそのデータを元に高レベル廃液中のアクチニド分離法としての成立性が比較評価された。また新しい次世代型の抽出剤である大環状化合物に関する議論も行われた。数回の専門家会議を通して,PNC及びCEA双方より質の高い,未公開情報を含むUp-to-detaな情報が提供され,互いの研究開発に大いに資するものであった。交換した情報は質及び量ともほぼ互角であり,また予定された研究員の短期相互派遣による共同研究も実現していることから,当初の目的は充分達成されたものと評価される。
駒 義和; 根本 慎一; 小沢 正基; 富樫 昭夫; 石井 太郎*
PNC TN8410 93-046, 46 Pages, 1993/03
高レベル放射性廃液から超ウラン元素を回収するための方法として、TRUEX法が研究・開発されている。この方法では、硝酸溶液中からIII価のアクチニドを抽出できるoctyl(phenyl)-N、N-diisobutylcarbamoyl methylphosphine oxide(CMPO)を抽出剤としてTBPやn-dodecaneと混合して使用する。この混合溶媒は、TBP-n-dodecaneの混合溶媒に比べ、低濃度の金属の装荷で第三相を生成するという性質を有している。この第三相の生成と消滅の挙動について、前報告では基本的な性質を把握した。本報告では、重および軽有機相の組成の温度依存性、U抽出時の抽出挙動、濃縮高レベル廃液への適用性、および希釈剤の影響について検討した。結果として、以下の事項が明らかとなった。硝酸を抽出した溶媒の組成分析から、分相した有機相の組成に影響する因子として、非抽出化学種の濃度の他に温度も挙げられることが分かった。U抽出時には、ある濃度以上のUを抽出した溶媒は第三相ではなく黄色の沈澱物を生成する現象が観察され、析出の限界濃度はその系でほぼ一定であり、かつ温度に対する依存性が大きくないことが分かった。この沈澱物はガラス管の内壁に付着するなど、抽出操作に悪影響を及ぼすため、その生成を避けなければならない。模擬廃液を用いた試験では、溶媒のTBP濃度と温度条件を適切に設定することにより、廃液を希釈せずに処理できる可能性があることが分かった。操作条件の決定に際しては、実廃液を用いて希釈率や温度条件を詳細に検討する必要があるが、濃縮廃液に適用するための条件としては、溶媒のTBP濃度として1.4M、操作温度として40度Cが典型的な数値として挙げられる。希釈剤の与える影響に関して、全炭素数が12の炭化水素をn-dodecaneと比較した結果、炭素鎖長と分枝数が第三相の生成濃度に影響する。
岸本 洋一郎; 上村 勝一郎; 檜山 敏明
PNC TN8420 93-003, 35 Pages, 1992/12
本ワーキンググループは、平成4年9月17日に検討を開始し、平成4年12月3日までの約3ヶ月間に亘り、TRU核種をリサイクルするため、新しいいくつかの核燃料サイクルプロセス概念とそのための施設、再処理を始めとする各プロセスから発生する廃棄物の量とその処理及びTRU燃料の形態、仕様、規格、核不拡散性の評価等について検討を行った。本報告書は、ワーキンググループでの議論と検討結果についてまとめたものである。検討を通して、TRUリサイクルに必要な、再処理、燃料製造、炉心特性、廃棄物等技術的側面と核不拡散性等政策的な側面からその特質のいくつかは明らかにしたが、多くの今後開発すべき課題を有しており、これらの整合性を図った、或いは最適なリサイクルシステムはどうあるべきか、今後より総合的な検討、議論を進める必要があると考える。
駒 義和; 野村 和則; 根本 慎一; 小沢 正基; 久野 祐輔
PNC TN8410 92-172, 112 Pages, 1992/06
高レベル廃液からTRU核種を分離する技術の成立性についての見通しを得ることを目的として、平成2年度より再処理技術開発部では東海再処理工場の支援を得て、基礎的な研究に着手している。分離法としては、数種の湿式群分離法の中から米国アルゴンヌ国立研究所で開発された"TRUEX"法を候補として一次選定した。TRUEX法は、"CMPO"/SUP*2とTBPの混合溶媒を抽出剤とする方法で、仏国フォンテネオローズ研究所で開発中の"DIAMIDE"/SUP*3法と共に現在最も注目を集めている方法である。今年度(平成3年度)は前年度に見出された課題解決のために、基礎試験及び改良型フローシートによるホット連続試験を実施した。また各大学、メーカーの協力を得て、新抽出剤の合成研究や溶媒劣化、洗浄に関する試験と幅広い観点からの研究に取り組んできた。さらに、前述のDIAMIDEを抽出剤として同種の研究を実施しているフランスCEAとの国際協力も進め、専門家会議においてお互いの成果について議論し、人的交流を含めた協力の進め方等の検討も行ってきた。